我们进行了实验室实验，研究无烟煤在室温下作为其他煤种的类比，其渗透率如何随着施加应力和孔隙压力的变化而演变。实验在直径为2.5厘米、长度为2.5至5厘米的圆柱形样品上进行，围压为6至12兆帕。通过脉冲瞬态方法测量渗透率和吸附特性，同时测量了氦气（He，惰性气体）、甲烷（CH₄）和二氧化碳（CO₂，强吸附气体）的轴向和体积应变。为了探索膨胀与断层几何形态之间的相互作用，我们测量了三种不同几何形态的力学和传输特性——样品A含有多个小的嵌入式断层，样品B含有一个纵向贯穿断层，样品C含有一个径向贯穿断层。实验在恒定的总应力下进行，孔隙压力变化——孔隙压力的增加代表了有效应力的相应（但不一定等量）减少。对于含有嵌入式断层的样品（A和C），在压力增加时，渗透率先是降低（由于膨胀和断层约束），然后近乎线性地增加（由于有效应力的主导作用）。相反，在具有单一断层的样品（B）中，渗透率从降低到增加的转变并不存在——连接断层桥对限制断层变形的影响在理论上得到了支持，但这种影响在样品B中是缺失的。在饱和水条件下，所有气体的初始渗透率比干燥煤低近两个数量级，所有样品在所有气体压力下，渗透率都随着孔隙压力的增加而增加。我们还发现，饱和水样品的吸附能力和膨胀应变显著降低——这可能表明缺乏膨胀是渗透率没有降低的主要原因。最后，我们通过将岩心加载至破坏，报告了气体吸附对煤样强度的弱化效应。结果令人惊讶地表明，由于暴露于CH₄和CO₂的时间更长，完整煤（样品A）的强度小于轴向断裂煤（样品B）的强度。通过筛分分析，发现最弱的完整样品（A）在破坏后的平均颗粒尺寸是样品B的三倍。我们观察到，断层网络几何形态和饱和状态对煤在原位条件下的渗透率演变和强度有着重要的影响。
一、引言
煤层中的气体传输与其他岩层有显著不同，这主要是由于气体吸附和煤膨胀现象的存在。应力水平、气体压力、气体成分、煤的断层几何形态以及含水量等因素在气体吸附、扩散、传输和煤膨胀过程中起着密切相关的角色。对煤 - 气相互作用的科学研究已经开展了超过一个世纪，但其物理化学和水热动力学现象仍未被完全理解。理解和量化这些相互作用对于开发基于过程的最佳行为模型至关重要，这些模型需要纳入关键的观察响应。这种特征化对于防止煤矿中的瓦斯突出、预测煤层中二氧化碳的注入性以及估算煤层中二氧化碳封存的长期稳定性非常重要。
大量的实验工作已经用于研究煤的气体渗透率及其演变。实验室测量的煤对吸附气体（如CH₄和CO₂）的渗透率已知低于对非吸附或轻吸附气体（如氩气和氮气（N₂））的渗透率。随着围压从0.1增加到70 MPa，渗透率可能会降低多达五个数量级。在恒定总应力下，吸附气体的渗透率随着孔隙压力的增加而降低，这是由于煤的膨胀，并且随着孔隙压力的降低而增加，这是由于基质收缩。在CO₂注入过程中，观察到反弹压力对应于最低渗透率。吸附气体在煤中的渗透率被发现是气体暴露时间的函数。渗透率还受到水的存在和水饱和度的影响。基于现场和实验室实验结果，已经为煤层开发了几种渗透率模型。
煤对N₂、CH₄和CO₂的吸附能力已经通过多种测量方法进行了探索。实验表明，在大多数情况下，CO₂相对于CH₄被优先吸附，吸附能力比（以摩尔单位计）在1.15到3.16之间。随着温度的升高，这一比例会降低。CO₂与N₂的吸附能力比在2:1到8.5:1之间。然而，在某些条件下，某些煤对CH₄的吸附能力比对CO₂更大。水的存在会将气体的吸附能力降低约30%，这是由于水分子与吸附气体在煤表面吸附位点上存在竞争。施加应力可以将煤的吸附能力降低5% - 50%。吸附和膨胀过程已被证明在煤中是不均匀的，这从定量X射线CT成像和光学方法中可以看出。
先前的研究表明，当煤暴露于N₂、CH₄和CO₂时会发生膨胀，体积应变范围为0.1%到15%，在压力高达20 MPa和温度高达55°C的条件下。煤膨胀应变随着孔隙压力的增加而增加，CO₂引起的应变通常大于CH₄引起的应变。膨胀应变可能是可逆的或不可逆的。膨胀应变与吸附气体的量或体积之间的关系被发现是线性的或非线性的。湿煤的膨胀应变小于干煤的膨胀应变，这说明了水对膨胀应变的影响。
展开全文吸附对煤的机械强度和结构的影响也已进行了先前的研究。在单轴压缩测试中发现，煤在吸收CO₂后会变弱。在某些情况下，即使吸附过程可能会改变煤的孔隙结构，也没有发现气体吸附后煤的强度会降低。
煤层中的气体传输通常被表示为一个双重孔隙系统，包含两个串联的传输机制：通过煤基质的扩散，然后通过裂隙系统的层流。渗透率主要由裂隙开口决定。裂隙开口的变化是通过孔隙弹性对有效应力的函数。同时，煤在围压下的膨胀和收缩也可能改变裂隙开口。因此，煤渗透率的净变化是孔隙弹性响应和煤膨胀或收缩的函数。为了探索由于煤膨胀导致的渗透率演变，我们报告了对三种不同断层几何形态的样品进行的系统实验：1）样品A含有多个小的嵌入式断层；2）样品B有一个纵向贯穿断层；3）样品C有一个径向贯穿断层。这三种情况简单地代表了断层几何形态对现场储层中渗透率演变的影响。本文介绍了在室温下对这三种样品进行的无烟煤实验结果，包括在干燥和水饱和条件下。在这项研究中，使用三轴室在一系列孔隙压力（高达6 MPa）和围压（高达12 MPa）下测量煤芯的气体（He、CH₄和CO₂）渗透率、吸附、膨胀和强度。
二、实验方法
2.1 实验装置
本研究中呈现的测量结果是从一个标准的三轴装置中获得的，该装置用于流动或脉冲渗透率测试。Temco三轴岩心夹持器能够接受带有膜的圆柱形样品（直径2.5厘米，长度5厘米），并且可以在径向和轴向独立施加载荷。围压和轴向应力高达35 MPa，由双缸注射泵施加，控制精度可达±0.007 MPa。通过第三个注射泵以恒定上游压力施加压力，下游储液器对大气开放，以测量水和气体渗透率，测量范围可达10⁻²³ m²。用于控制压力的注射泵由活塞 - 缸体组件组成，最大内部体积为507.38 ml，可以在恒定压力模式（高达35 MPa）、恒定流速模式（高达204 ml/min）或恒定体积模式（高达507.38 ml）下操作。通过从步进电机驱动增量计算泵的位移（分辨率为31.71 nl）可以得出孔隙流体系统中的体积变化。使用温度控制夹套保持恒定温度0.1°C。轴向应变通过线性变量差动变压器（LVDT，Trans-Tek 0244）测量，分辨率为±1 με，体积应变通过测量围压流体的体积变化来测量，同样为±1 με。
圆柱形样品被夹在Temco岩心夹持器内的两个带有贯穿流动连接和流动分配器的圆柱形不锈钢加载端板之间。样品和轴向端板通过聚氯乙烯（PVC）橡胶外套与围压流体隔离。当应用压力瞬态方法测量渗透率时，端板通过管道和隔离阀连接到两个低体积的不锈钢气体储液器。这些可互换的上游和下游储液器的体积分别为17.36 cm³和3.1 cm³。上游和下游流体压力通过压力传感器测量，分辨率为0.03 MPa。气体加压的上游储液器通过样品向下游储液器放电，达到平衡时间定义样品的渗透率。通过将气体储液器浸入水浴中保持恒定温度，最小化了由于储液器中气体的高可压缩性导致的体积变化效应。吸附到煤样品中的气体质量通过质量平衡计算得出。
从注射泵获得的压力、流速和流体体积信号使用Labview程序和泵与记录计算机之间的串行连接进行记录。来自LVDT和压力传感器的输出信号通过16位分辨率的16通道数据采集系统进行转换。然后，这些信号以1 Hz到1 kHz的采样率通过计算机使用Labview进行数字记录。
首先对Temco三轴室的刚度进行校准，以在样品加载时获得样品的真实变形。我们在与煤样品实验相同的条件下，使用一个已知杨氏模量的不锈钢虚拟样品在岩心夹持器中进行轴向加载进行校准。在每次气体渗透率测试之前，首先进行He泄漏检查，以确保在加载之前系统中没有泄漏。通过与低渗透率校准样品（在这种情况下为花岗岩）的测量结果进行比较，也验证了该装置中渗透率测量的准确性。
2.2 样品制备
实验使用的是来自宾夕法尼亚州北安普顿盆地Mount Carmel的无烟煤，从122米深处的大块煤中采集。样品A和B沿着层理面平行钻取，而样品C垂直于层理面钻取。估计这种煤的层理面粗糙度为3（Barton量表）。裂隙开口约为10⁻⁵⁰ μm。在不受限制的条件下，通过三个圆柱形岩心的质量和体积计算煤的平均基质密度。该程序得出的平均基质密度为1397.9 kg/m³。表1总结了煤的性质。本研究中使用的纯气体为CO₂和CH₄，纯度为99.995%，He纯度为99.999%。
X射线衍射确认煤中的矿物成分包括高岭石、石英、伊利石、金红石、黄铁矿和方解石。煤中不含有膨胀性粘土矿物，如蒙脱石、蒙脱石和 Hectorite。因此，水饱和条件下粘土膨胀对煤膨胀应变的影响可以忽略不计。
2.3 测量程序
在重现的原位应力条件下，使用常规三轴实验同时测量样品煤的渗透率、吸附、变形性和强度。
2.3.1 渗透率
对于在干燥条件下进行的实验，样品在放入三轴室之前，先在40°C的真空烤箱中放置24小时。对于在水饱和条件下进行的测试，首先通过第三个注射泵在24小时内对样品施加3 MPa的恒定上游压力，下游储液器对大气开放。样品饱和后，我们断开注射泵，并在相同条件下对干燥样品进行相同的操作。
我们使用压力瞬态方法在低渗透率样品中进行气体流动实验。在典型的实验中，将样品放入三轴岩心夹持器中，然后以5 MPa/min的速率施加围压和轴向应力以建立初始条件，然后保持恒定。然后对样品 - 储液器系统进行真空脱气，以从系统中排出空气。然后对上游气体储液器施加压力增量，并通过样品向下游气体储液器放电。测量上游储液器放电和下游储液器重新充电达到新的平衡压力所需的时间。使用所需的气体渗透剂重复此模式多次。经过多次重复此程序后，可以得出渗透率与孔隙压力和有效应力之间的关系。在本工作中，围压范围为6到12 MPa，气体储液器压力范围为1到6 MPa。通过上游储液器中的压力衰减率和下游储液器中的压力增加率来评估渗透率。衰减特性取决于渗透率、样品和储液器的尺寸以及渗透流体的物理特性。压力瞬态方法用于确定渗透率的实验和分析细节可以在其他地方找到。然而，通过煤样品的压力脉冲的控制方程可以写为如下。
Pup（t） - Pdn（t） = Pup（t₀） - Pdn（t₀）×e⁻ᵃᵗ （1）
α = kA/μβL = 1/（Vup + 1/Vdn） （2）
其中Pup（t） - Pdn（t）是时间t时上下游储液器之间的压力差；Pup（t₀） - Pdn（t₀）是时间t₀时上下游储液器之间的初始压力差。α是当在半对数纸上绘制压力衰减Pup（t） - Pdn（t）与时间的关系时的直线斜率。A和L分别是样品的横截面积和长度，它们定义了样品的尺寸。μ、β、Vup和Vdn分别是气体的动态粘度、可压缩性、上游储液器和下游储液器的体积。从方程（2）中计算出渗透率k，它是唯一的未知数。
2.3.2 吸附
我们通过测量样品对He的渗透率来直接测量样品的孔隙体积，使用压力瞬态方法。我们首先对样品 - 储液器系统进行真空脱气，以从系统中排出空气，然后向上游注入一定量的He，然后打开截止阀。由于He是惰性气体，可以通过上游和下游储液器以及岩心夹持器的压力和体积来计算孔隙体积。
PupVup = ZRT×pulse,10 = P（Vup + Vdn + Vvd）×pulse,1 （3）
其中下标pulse,10表示压力脉冲1的初始条件，下标pulse,1表示压力脉冲1的最终条件。Z是相应温度和压力下气体的压缩因子，R是通用气体常数，T是绝对温度，P是系统的最终压力，Vvd是对应于压力脉冲1的样品的未知孔隙体积。
我们重复此程序多次，然后得出不同压力下样品的孔隙体积。
PupVup = ZRT×pulse,n0 + P（Vdn + Vvd）= ZRT×pulse,n-1 = P（Vup + Vdn + Vvd）×pulse,n （4）
其中下标pulse,n0表示压力脉冲n的初始条件，下标pulse,n表示压力脉冲n的最终条件。
在获得不同压力下样品的孔隙体积后，我们使用CH₄和CO₂进行相同的测试。由于CH₄和CO₂是吸附气体，质量平衡方程可以表示如下。
PupVup = ZRT×pulse,n0 + P（Vdn + Vvd）= ZRT×pulse,n-1 = P（Vup + Vdn + Vvd）×pulse,n + npulse,n （5）
其中npulse,n是第n次压力脉冲时样品中吸附的气体量，单位为摩尔。
重复这些步骤，直到达到所需的最终压力水平。可以通过将每个压力脉冲步骤中测量的数量相加，计算出样品中吸附的气体总量。He、CH₄和CO₂的气体特性可以从NIST网络书
2.3.3 膨胀应变
我们在上述渗透率测量过程中，使用相同的煤样品测量膨胀应变。使用LVDT测量样品的轴向应变。由于三轴室的弹性刚度的影响，对轴向应变进行了修正。通过测量围压流体在注射泵中的体积变化来测量径向应变，并减去样品轴向变形和橡胶外套压缩的影响。对于每个样品，我们首先测量在不同压力下He注入引起的体积应变εpulse,n He。在恒定总应力下，He的注入导致煤样品膨胀。由于He是非吸附气体，这种体积应变仅由于孔隙弹性效应。然后我们测量在相同压力下CH₄和CO₂注入引起的体积应变εpulse,n CH₄和εpulse,n CO₂。最后，我们得出在这些孔隙压力下CH₄和CO₂的膨胀应变εpulse,n CH₄,sw和εpulse,n CO₂,sw。
εCH₄,sw_pulse,n = εCH₄_pulse,n - εHe_pulse,n （6）
εCO₂,sw_pulse,n = εCO₂_pulse,n - εHe_pulse,n （7）
2.3.4 强度
为了研究吸附对样品强度的影响，我们在完成渗透率和吸附测量后，立即将样品加载至破坏。样品在1 MPa的有效围压下用CO₂饱和24小时。我们以2×10⁻⁵ s⁻¹的恒定应变率加载至破坏，以初步了解吸附对煤强度的影响。我们对样品的破碎颗粒进行筛分分析，以百分比重量检查筛分尺寸为9.5 mm、6.35 mm、4.76 mm、3.36 mm、2.83 mm、1.68 mm、1 mm和0.42 mm的颗粒大小分布，并计算平均颗粒大小。
D = ∑₉₌₁ midi/m （8）
其中D是平均颗粒大小，mi是第i个开口的质量，di是第i个开口的大小，m是破碎样品的总质量。
三、实验观察
在室温下，对He、CH₄和CO₂渗透过程中的渗透率演变、吸附和膨胀应变的测量结果与煤的三轴强度和破坏后颗粒大小分布一起呈现。我们定义有效应力为样品内部孔隙压力与围压之间的差值（Biot系数为1）。
特别是，在恒定围压和恒定轴向应力下，随着气体压力的增加，以及在恒定气体压力下，随着围压和轴向应力的增加，进行渗透率、吸附和膨胀实验。使用非吸附的He作为渗透剂，检查有效应力驱动的体积变化的影响。使用吸附气体CH₄和CO₂检查膨胀的叠加影响。我们依次报告这些结果，首先是含有小嵌入式断层的样品（样品A），然后是含有轴向（样品B）和横向（样品C）离散断层的样品。图2显示了这三种样品的示意图。
图2. 三种测试样品的示意图。
3.1 含有普遍断层的样品（样品A）的结果
3.1.1 干燥样品
样品A含有多个小的嵌入式断层。在恒定总应力为6 MPa和12 MPa的条件下，测量了孔隙压力下渗透率的演变。在两种围压下，He的渗透率最高，随着孔隙压力的增加，CH₄和CO₂的渗透率依次降低。对于同一种气体渗透剂，随着加载从6 MPa增加到12 MPa，渗透率降低了一个数量级。在两种应力下，He的渗透率随着孔隙压力的增加而增加。在6 MPa总应力下，随着孔隙压力从1.44 MPa增加到4.24 MPa，He的渗透率增加了1个数量级（即每MPa增加3.13倍）。在更高的应力（12 MPa）下，渗透率增加的速率降低到每MPa增加0.77倍——这可能反映了在更高应力下裂隙的刚度增加。
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在6 MPa总应力下，使用CH₄和CO₂测量的渗透率显示出不同的趋势，其中渗透率首先随着孔隙压力的增加而降低，然后在孔隙压力超过阈值朗格缪尔压力后恢复。在恒定总应力下，孔隙压力的增加倾向于扩大裂隙，从而增加渗透率。然而，吸附引起的煤膨胀会缩小裂隙，导致渗透率降低。净渗透率变化取决于净效应。结果表明，随着孔隙压力的增加，由煤膨胀驱动的渗透率降低首先主导了净渗透率变化。然而，对于朗格缪尔型膨胀，随着孔隙压力达到朗格缪尔压力，膨胀率逐渐降低。有效应力降低导致的渗透率增加的效应最终超过了膨胀的影响。CH₄的渗透率首先在孔隙压力从1.7 MPa增加到2.8 MPa时降低了65%，然后在最终孔隙压力为4.8 MPa时反弹到初始渗透率的3.3倍。CO₂的渗透率首先在孔隙压力从1.45 MPa增加到2.76 MPa时降低了78%，然后在最终孔隙压力为4.8 MPa时反弹到初始渗透率的2.7倍。净渗透率变化由煤膨胀导致的渗透率降低和有效应力降低导致的渗透率增强之间的竞争控制。
在12 MPa总应力下，CH₄的渗透率随着孔隙压力从1.64 MPa增加到3.66 MPa降低了7%，然后在孔隙压力为5.64 MPa时增加到初始渗透率的1.85倍。
3.1.2 水饱和样品
对于比较，图6（a）显示了在6 MPa总应力下，干燥和水饱和条件下含有普遍断层的样品（样品A）的渗透率演变。在水饱和条件下，He的渗透率最高，其次是CH₄和CO₂。这种渗透率的顺序与干燥条件下的测试结果相同。然而，水饱和样品的初始渗透率比干燥样品低两个数量级——这表明水在堵塞微裂隙方面的作用。使用He测量的渗透率随着孔隙压力的增加而增加的速率比干燥条件下的结果更高。然而，与干燥样品的结果不同，随着孔隙压力的增加，CH₄和CO₂的渗透率没有降低。水的存在显著降低了渗透率，因此样品以极低的渗透率开始。随着孔隙压力的增加，样品中的水逐渐被注入的气体置换，这导致渗透率增加。孔隙压力的增加也由于有效应力降低的影响而增强渗透率。同时，吸附引起的膨胀降低了渗透率。然而，水的存在大大减少了吸附的气体量和引起的膨胀。因此，水饱和样品的净渗透率变化取决于这三个竞争成分的整体影响。在这种情况下，由于有效应力和水置换导致的渗透率增强占主导地位，表明渗透率始终随着孔隙压力的增加而增加。这也与观察结果一致，即在湿润条件下，He的渗透率变化率更高。
图6.（a）在6 MPa的恒定围压下，干燥和水饱和条件下孔隙压力下渗透率的演变，对于含有嵌入式裂隙的煤（样品A）。（b）在6 MPa的恒定围压下，干燥和水饱和条件下孔隙压力下吸附质量的演变，对于含有嵌入式裂隙的煤（样品A）。（c）在6 MPa的恒定围压下，干燥和水饱和条件下孔隙压力下膨胀应变的演变，对于含有嵌入式裂隙的煤（样品A）。
图7.在6 MPa的恒定围压下，干燥和水饱和条件下吸附质量与膨胀应变的关系，对于含有嵌入式裂隙的煤（样品A）。
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